《Acta Materialia》：增材制造時(shí)晶粒結(jié)構(gòu)的發(fā)展

來(lái)源：江蘇激光聯(lián)盟

增材制造結(jié)構(gòu)合金會(huì)導(dǎo)致形成復(fù)雜的顯微組織,，經(jīng)常會(huì)形成長(zhǎng)的,，柱狀晶結(jié)構(gòu)，沿著現(xiàn)存的晶粒進(jìn)行外延生長(zhǎng),。采用相場(chǎng)模擬框架工作來(lái)進(jìn)行考慮316L不銹鋼沿著單道凝固時(shí)在一個(gè)區(qū)域中的固體-液體界面移動(dòng)足夠快的時(shí)候,，絕對(duì)界面的穩(wěn)定性具有負(fù)的成分變化。通過(guò)耦合一個(gè)移動(dòng)的激光熱源的熱溫度場(chǎng),，該模型捕獲了熔池周圍的晶粒凝固的軌跡,。界面動(dòng)力學(xué)各向異性對(duì)預(yù)測(cè)凝固的顯微組織的檢查通過(guò)三維模擬來(lái)進(jìn)行。通過(guò)結(jié)合定量和定性的分析,，研究人員找到了動(dòng)力學(xué)各向異性具有巨大的影響,，該影響沿著激光掃描道和晶粒形貌在早期凝固的階段生長(zhǎng)并占據(jù)主要地位，其原因是熔池的形狀造成的,。

成果的 Graphical abstract

增材制造技術(shù)作為一種有前途的技術(shù)用于制造復(fù)雜的金屬部件非常有優(yōu)勢(shì),。在AM制造的工藝狀況下，得到的AM顯微組織會(huì)由于一些綜合的因數(shù),，如粉末的處理工藝,，特定的AM技術(shù)，熱源的功率,，掃描速度,，熔池的形狀，掃描策略等而得到復(fù)雜的顯微組織,。部件的顯微組織和性能可以顯著的不同于采用傳統(tǒng)工藝如鑄造,，鍛造所得到的的。例如,，實(shí)驗(yàn)經(jīng)常會(huì)觀察到形成長(zhǎng),，曲線性的柱狀晶沿著現(xiàn)存的晶粒進(jìn)行外延生長(zhǎng)。這些晶粒具有較大范圍內(nèi)的方位且在時(shí)間跨度內(nèi)進(jìn)行擇優(yōu)晶粒生長(zhǎng),。此外,，有可能有平面晶和胞晶的顯微組織沿著單一 激光道生長(zhǎng)。因此,，在近年來(lái)的研究人員致力于發(fā)展多尺度的模擬框架來(lái)模擬AM制造工藝來(lái)確保更好的預(yù)測(cè)部件的最終性能,，此時(shí)預(yù)測(cè)的性能對(duì)關(guān)鍵部件的應(yīng)用非常重要。許多這一框架的模擬構(gòu)建在早期的模擬框架上,，這些模擬框架原來(lái)是用于傳統(tǒng)凝過(guò)程的模擬的,。

▲圖1. 計(jì)算得到316L不銹鋼中的奧氏體和δ-鐵素體的中立穩(wěn)定性，計(jì)算依據(jù)Merchant和Davis 的辦法來(lái)進(jìn)行,。在每一個(gè)面板,，實(shí)現(xiàn)為中立穩(wěn)定性曲線，點(diǎn)線為給定的VD值的VA結(jié)果,。表示的輪廓線S 外圍的區(qū)域顯示的為一個(gè)穩(wěn)定的截面,，此區(qū)域在輪廓表示為U的內(nèi)部區(qū)域?yàn)椴环�(wěn)定的,。

在顯微組織層面，在模擬AM的凝固過(guò)程的時(shí)候有兩個(gè)流行的辦法,，包括細(xì)胞自動(dòng)機(jī)（cellular automata (CA)）和動(dòng)力學(xué)蒙特卡羅（ kinetic Monte Carlo）,。這些模擬辦法比較典型的耦合到熱模型中，如果前者耦合到一個(gè)溫度場(chǎng)的有限元模型中,，該有限元模型經(jīng)常指類似CAFF模型一類的模型。這些辦法對(duì)其他模型的最簡(jiǎn)單有效的優(yōu)勢(shì)在于他們相對(duì)低的數(shù)值計(jì)算成本來(lái)預(yù)測(cè)材料的大體積容量的顯微組織,，然而,，這一成本仍然對(duì)高可靠性的計(jì)算來(lái)說(shuō)是非常顯著的。這些模型具有捕獲異性的AM區(qū)域中的顯微組織發(fā)展的關(guān)鍵部件的能力,，如柱狀晶的外延生長(zhǎng)和自擇優(yōu)生長(zhǎng)的晶粒的織構(gòu)發(fā)展,。此外， Dezfoli 等人發(fā)現(xiàn)柱狀晶的生長(zhǎng)方向強(qiáng)烈的依賴于熔池的形狀,，因此他們提出了一個(gè)優(yōu)于溫度梯度的原因占據(jù)主導(dǎo)的方案,。然而，這些方案對(duì)于現(xiàn)存的模擬辦法來(lái)說(shuō)還存在局限性,。例如,，對(duì)CAFE模型的經(jīng)典模型，隨機(jī)模式構(gòu)建起來(lái)捕獲Kurz, Giovanola和Trivedi (KGT)的枝晶生長(zhǎng)模型,。在這一限制內(nèi),，只有枝晶特征在預(yù)測(cè)的顯微組織中給予考慮，這就導(dǎo)致CAFE模型的八面體晶粒形貌的特征產(chǎn)生,。然而,，當(dāng)界面的速度在界面處增加的時(shí)候，就會(huì)在一種稱之為溶解穩(wěn)定性極限額位置變成平面晶 ,，并且這里沒(méi)有枝晶存在,。在Rodgers等人的KMC的辦法中，模型并不會(huì)考慮固體-液體界面處的任何動(dòng)力學(xué)和熱力學(xué)的各向異性,，這使得對(duì)晶�,？棙�(gòu)的研究進(jìn)行定量變得比較困難。

▲圖2. 在ε4=0.11的時(shí)候,，在激光加工到不同時(shí)間的時(shí)候預(yù)測(cè)到的顯微組織的演化情況：(a) 0 μs (初始狀態(tài)), (b) 75 μs, 和 (c) 150 μs. 初始狀態(tài)具有的晶粒的平均 尺寸為6.5±1.1 μm. 熔池移開以揭示背后的顯微組織

第三種模擬AM的辦法或者快速凝固組織的手段是相場(chǎng)模擬技術(shù)（phase-field model (PFM)）,。CA和KMC的辦法在本質(zhì)上是隨機(jī)的，PFM典型的術(shù)語(yǔ)來(lái)自不可逆的熱力學(xué),，并且考慮到了通常的物理學(xué)和如何影響顯微組織的演化問(wèn)題,。幾個(gè)關(guān)于PFM的研究檢查了典型的AM過(guò)程在一定速度范圍內(nèi)的溫度梯度和溶質(zhì)濃度的顯微組織的耦合。Galenko及其合作者的額外工作則檢查了在完全的溶質(zhì)截留發(fā)生時(shí)的快速速率時(shí)的凝固,。然而,，PFM的主要的限制在于他需要大量的計(jì)算資源,，來(lái)減少他們的運(yùn)算成本，許多現(xiàn)存的例子在考慮的時(shí)候都是在考慮二維的情況,，只包括一個(gè)簡(jiǎn)單的固體有序參數(shù),，和或應(yīng)用一個(gè)均勻的凝固速率且伴隨固定的溫度梯度。如果物理的一定比例可以忽略的話,，大量的計(jì)算成本就有可能在PFM的時(shí)候得到節(jié)省,。非常重要的是，Pinomaa等人和karayaqiz等人發(fā)現(xiàn)溶解的穩(wěn)定性和幾乎完全的捕獲溶質(zhì)能發(fā)生在AM制造時(shí)的速度特征的二元合金中,，前期的Fe-Cr和后期的Ni-Nb,。在這些限制中，諸如胞狀或直徑的生長(zhǎng),，也許,，溶質(zhì)的擴(kuò)散不再需要必須考慮。PFM的結(jié)果將會(huì)可以純粹的考慮多晶的顯微組織的演化沒(méi)包括許多晶體的方向,，同CA和KMC的辦法相似,。純的顯微組織的PFM的實(shí)施被提出，如Pinomaa 等人和Liu 等人的研究就是如此,。對(duì)于前者,，擇優(yōu)晶粒的生長(zhǎng)由于動(dòng)力學(xué)各向異性在Ti6Al4V合金的有和無(wú)小的孕育顆粒的夾雜物來(lái)形成等軸晶。然而,，這一模擬是等溫的,，由此這里對(duì)熔池的宏觀曲率沒(méi)有影響。在Liu等人的研究中,，PFM的發(fā)展同時(shí)考慮擇優(yōu)晶粒的生長(zhǎng),。而模擬僅僅為2D的情況，耦合非均勻溫度場(chǎng)的時(shí)候,，在這時(shí)候形成一個(gè)有限元模擬,。然而，自PFM生長(zhǎng)的晶粒的模擬并不會(huì)明確的考慮固相和液相之間的熱力學(xué)驅(qū)動(dòng)力,。相反,，假設(shè)固態(tài)晶粒將會(huì)在模擬占據(jù)主導(dǎo)的時(shí)候進(jìn)行生長(zhǎng)，作為一個(gè)新的區(qū)域而被溫度場(chǎng)所揭露,。擇優(yōu)生長(zhǎng)自晶粒邊界的熱力學(xué)各向異性的變化中形成,，并且不會(huì)自固態(tài)-液相界面的動(dòng)力學(xué)各向異性中形成。由此,，盡管形成的顯微組織包含一些AM制造的特征,，其背后的物理學(xué)顯著的不同于以前的PFM模型，以前的PFM模型聚焦在凝固動(dòng)力學(xué)和更相似于KMC的辦法,。

▲圖3. 最終顯微組織沿著頂部Z=0的模擬占據(jù)的X自 38.4 μm 到81.6 μm的子組：(a) ε4=0.00, (b) ε4=0.11, (c) ε4=0.22,和 (d) ε4=0.30. 動(dòng)力學(xué)各向異性的幅度增加擾亂其光滑,，曲線的軌跡觀察時(shí)在各向異性的情況下和導(dǎo)致更過(guò)的有角度的晶粒

因此,，在當(dāng)前的工作中，研究人員為我們展示了一個(gè)新的PFM辦法來(lái)描述在增材制造時(shí)的顯微組織的演化,，并將這一技術(shù)應(yīng)用到316L不銹鋼中,。在Pinomma中的時(shí)候，這一模型將會(huì)考慮溶質(zhì)在負(fù)成分變化,，如溶質(zhì)擴(kuò)散的作用可以被忽略的時(shí)候的溶質(zhì)穩(wěn)定性,。然而，這一模型耦合一個(gè)穩(wěn)定場(chǎng)來(lái)描述熔池,，允許模型來(lái)考慮晶粒的軌跡沿著固體-液體的界面,。我們額外的包括動(dòng)力學(xué)各向異性來(lái)允許固體-液體界面的過(guò)冷在非平衡狀態(tài)下晶粒方位的變化。我們從對(duì)溶質(zhì)穩(wěn)定性限制的凝固綜述開始進(jìn)行介紹,。接下來(lái),，我們介紹了一個(gè)模型的形成,。然后我們報(bào)道了模擬來(lái)預(yù)測(cè)凝固的顯微制造自金屬的單道激光沿著小體積進(jìn)行的結(jié)果和描述其特征,。綜合定量和定性的分析，我們檢查了這些顯微組織是如何被界面處的動(dòng)力學(xué)各向異性所影響,。

▲圖4. 最終的顯微組織平行于軸的長(zhǎng)度方向的切片,，自熔池的X方向的86.4 μm 到 153.6 μm，該熔池取自y=−1.2 μm ：(a) ε4=0.00, (b) ε4=0.11, (c) ε4=0.22, 和 (d) ε4=0.30. 同頂部的切片相似,，我們觀察了晶粒的通常的曲線性形狀,，但到中心的熔池的相似性導(dǎo)致許多晶粒沿著另外一個(gè)觀察的方向生長(zhǎng)

相關(guān)理論
我們考慮在溶質(zhì)穩(wěn)定附近的凝固，此處也許會(huì)考慮相當(dāng)?shù)娜苜|(zhì)截留,。在快速凝固極限中,，分配系數(shù)是界面速度的函數(shù)，并且界面動(dòng)力學(xué)是十分重要的,。這兩個(gè)特征有利于速度相關(guān)的Gibbs-Thomson等式發(fā)展,，這使得一個(gè)合金在線性相的邊界得以產(chǎn)生。在這些假設(shè)中和應(yīng)用凝固溫度假設(shè)的時(shí)候,，Merchant 和 Davis檢查了平面固體-液體界面的穩(wěn)定,。他們決定了中性穩(wěn)定性曲線，這一曲線顯示了生長(zhǎng)速率的不穩(wěn)定性是否為零,。隨后Huntley和Davis的分析則釋放了凝固溫度相似性和發(fā)現(xiàn)這些在絕對(duì)穩(wěn)定性限制的時(shí)候 的負(fù)偏移,。我們計(jì)算了中性穩(wěn)定性曲線，計(jì)算依據(jù)是根據(jù)Merchant和Davis使用的316L的參數(shù)和設(shè)定G為107Km−1,。必要的熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)參數(shù)由Aroh等人的研究所提供,，該研究是對(duì)316L的偽二元近似。

▲圖5. 凝固后的典型晶粒形貌的曲面渲染,，頂部的箭頭（abc）為 ε4=0.11,,，在（ac）時(shí)顯示的為黑色藍(lán)晶粒在（b）中的不同視角,，平面（bdef）顯示的為每一ε4的四個(gè)晶粒的同一簇

中性穩(wěn)定曲線見(jiàn)圖1，顯示的是界面速度V和波數(shù)a在生長(zhǎng)速率的不穩(wěn)定性為零的時(shí)候,。擴(kuò)散速度,，VD，設(shè)置的速度尺度在截留的時(shí)候?qū)��?huì)發(fā)生,，選擇為要么為1 ms−1,，要么為 ∞，一個(gè)典型的幅度的第一數(shù)值,，后者的數(shù)值顯示了在界面的局部平衡,。在平面界面的較慢的速度下為穩(wěn)定的。當(dāng)速度增加的時(shí)候,，平面界面為不穩(wěn)定的,，打破了胞晶的生長(zhǎng)或枝晶形貌的生長(zhǎng)。如果速度在溶劑穩(wěn)定性極限中進(jìn)一步的增長(zhǎng),，VA就會(huì)達(dá)到,，高于平面界面的穩(wěn)定性。振蕩不穩(wěn)定,，在這里并不加以考慮,，在較高的V的時(shí)候是有可能的。

▲圖6. 頂部：沿著TLiq 的三岔路口的恒溫對(duì)固體-液體界面的移動(dòng)的各向同性的半解析解法分析,，此時(shí)GB需要保持同界面為正常水平,，黑色的線顯示的是固體-液體界面和彩色的線為GB的位置隨時(shí)間的變化。中間的圖：為2D模擬在102 μs時(shí)的半解析解法的軌跡疊加在幾個(gè)GBs（紅色虛線）和分析TLiq等溫（紅色的點(diǎn)線）,。底部：近距離的觀察激光熔道,。

▲圖7. 不同的μ(n)/μ0數(shù)值沿著熔池的表面 ε4−0.30在 (a) 2 μs和 (b) 8 μs時(shí)的變化。由于沿著固體-液體界面改變方向,，其移動(dòng)性并不會(huì)在晶粒內(nèi)均勻,，也不會(huì)在時(shí)間上固定。在固態(tài)中的移動(dòng)性比標(biāo)尺要小,。

成果的主要結(jié)論
研究人員提出了一個(gè)相場(chǎng)模擬技術(shù)來(lái)進(jìn)行增材制造時(shí)在溶質(zhì)的固體-液體界面穩(wěn)定性的極限,。通過(guò)耦合相場(chǎng)技術(shù)和用于溫度的Rosenthal解決辦法，研究人員模擬了在增材制造的典型凝固速率的時(shí)候,，沿著熔池的凝固,。使用這一模型，研究人員預(yù)測(cè)了在AM制造多晶316L不銹鋼的單道加工時(shí)的凝固顯微組織,。得到如下結(jié)論：

發(fā)展了一個(gè)半分析的表達(dá)式連接其熔池形狀,，這掌控著諸如熱輸入和激光掃描速度，以及得到了晶粒形狀,。
在速度的正常方向的熔池邊界處,，法向速度比較低,，溫度梯度比較高，相鄰的晶粒并不會(huì)在不同的晶粒之間變成顯著的位移,，由此,，晶粒的邊界遵循的軌跡不管動(dòng)力學(xué)各向異性如何的局部平衡。
動(dòng)力學(xué)各向異性的的影響在熔池沿著激光掃描道的尾端,，當(dāng)速度的法向和熱梯度允許相鄰的晶粒的界面的位移同每一晶粒的相對(duì)位移由于動(dòng)力學(xué)過(guò)冷所造成,。
界面的溫度隨著所顯示的曲線輪廓進(jìn)行改變對(duì)晶粒的生長(zhǎng)非常重要，尤其是沿著熔池的中心線的時(shí)候,。

顯微組織的切片揭示的是自光滑的晶粒到增加的直邊的和有角度的晶粒,，當(dāng)動(dòng)力學(xué)各向異性，增加的時(shí)候,。在特定的切片處,，晶粒自相鄰的顯微組織區(qū)域會(huì)生長(zhǎng)，使得晶粒在靠近自由表面的時(shí)候比較明顯,，同實(shí)驗(yàn)一致,。由此，柱狀晶到等軸晶的過(guò)渡就不再需要在近晶粒界面處創(chuàng)建,。

在凝固的時(shí)候的每一表面積的體積增加和自熔道的最終距離對(duì)固體-液體界面的移動(dòng)性的變化比較敏感,。此外,，晶粒自液體的晶粒的擇優(yōu)生長(zhǎng)會(huì)導(dǎo)致織構(gòu)的發(fā)展取決于熔池中的晶粒暴露在快速的生長(zhǎng)方向中,。

PFM框架是一個(gè)非常有利的預(yù)測(cè)AM制造過(guò)程的顯微組織，這對(duì)反過(guò)來(lái)預(yù)測(cè)AM制造的時(shí)候的真實(shí)的產(chǎn)品的性能非常有幫助,。盡管當(dāng)前的研究應(yīng)用了 Rosenthal辦法具有內(nèi)在的簡(jiǎn)單性,，這一模型的等式比較通用和可以在原理上耦合到更加完全的熱模型來(lái)促使更加功能強(qiáng)大的預(yù)測(cè)能力。進(jìn)一步的發(fā)展這一模型將會(huì)在多層AM制造時(shí)檢查織構(gòu)的發(fā)展,，當(dāng)成分變化,，界面能的各向異性或熱應(yīng)力的條件下以及他們的影響對(duì)預(yù)測(cè)的顯微組織的影響等。

文章來(lái)源：Acta Materialia,，,，Available online 3 April 2021, 116862，In Press,。The Development of Grain Structure During Additive Manufacturing,，https://doi.org/10.1016/j.actamat.2021.116862